Le nom de la commune fait référence à Saint-Guénolé, fondateur de l'abbaye de Landévennec dans le Finistère. Au Ve siècle, le roi Gradlon lui fit don de "Le Saint", ce lieu-dit situé au sud des Montagnes Noires, délimité par l'Inam et le ruisseau du Moulin du Duc.
Par la suite, le territoire passa aux mains des Vicomtes de Gourin, puis à celles des seigneurs du Faouët qui s'y établirent en 1343, après la prise de leur château. Ils y demeurèrent jusqu'au XVIIe siècle.
Dans le bourg, on remarque la mairie dont la façade et le pignon ont été construits avec des pierres de la chapelle Saint-Adrien de Bouthiry tombée en ruine au début du XXe siècle.
D'agréables circuits de randonnée sillonnant Le Saint permettent de découvrir, en partie, son patrimoine architectural comme, par exemple, la jolie fontaine Saint-Samuel.
La commune est labellisée "Village fleuri", classée "1 fleur".